Cientistas internacionais descobriram que a magnetostrição influencia significativamente a localização do múon em certos materiais, derrubando suposições anteriores na espectroscopia de múons. Este avanço, alcançado através de simulações avançadas, lança luz sobre as transições de fase magnética no óxido de manganês e tem implicações para o estudo de materiais semelhantes.
A espectroscopia de múons serve como um método experimental crucial para explorar as características magnéticas dos materiais. Esta técnica envolve a incorporação de um múon polarizado por spin na rede cristalina e a observação do impacto do ambiente circundante em seu comportamento. Funciona com base no princípio de que o múon se estabelecerá em um local específico predominantemente influenciado por forças eletrostáticas, posição que pode ser identificada através do cálculo da estrutura eletrônica do material.
Mas um novo estudo liderado por cientistas na Itália, Suíça, Reino Unido e Alemanha descobriu que, pelo menos para alguns materiais, isso não é o fim da história: o local do múon pode mudar devido a um efeito bem conhecido, mas anteriormente negligenciado. , magnetostrição.
Pietro Bonfà, da Universidade de Parma, principal autor do estudo recém-publicado em Cartas de revisão físicaexplica que seu grupo e seus colegas do Universidade de Oxford (Reino Unido) têm usado simulações da teoria do funcional da densidade (DFT) há pelo menos uma década para encontrar locais de múons.
“Começamos com casos complicados, como o óxido de európio e o óxido de manganês, e em ambos os casos não conseguimos encontrar uma maneira razoável de conciliar as previsões da DFT e os experimentos”, diz ele. “Testamos então sistemas mais simples e tivemos muitas previsões bem sucedidas, mas esses dois casos estavam realmente nos incomodando. Esses compostos deveriam ser fáceis, mas acabaram sendo super complicados e não entendemos o que estava acontecendo. O óxido de manganês é um caso clássico de sistema antiferromagnético, e não conseguimos explicar os resultados da espectroscopia de múon para ele, o que foi um pouco embaraçoso.”
O problema, explica ele, era a contradição entre a expectativa de encontrar o múon em uma posição de alta simetria e sua conhecida tendência de fazer ligações com átomos de oxigênio. A ordem antiferromagnética do material reduz a simetria, e a posição próxima aos átomos de oxigênio torna-se incompatível com os experimentos.
Desafios e soluções em simulações DFT
Bonfà suspeitou que a explicação pudesse estar ligada ao material em transição de fase magnética e começou a tentar reproduzir o fenômeno em simulações de óxido de manganês. “Por ser um sistema complicado, é necessário adicionar algumas correções à DFT, como o parâmetro U de Hubbard”, afirma. “Mas estávamos escolhendo seu valor empiricamente e, quando você faz isso, você tem muita incerteza, e os resultados podem mudar drasticamente dependendo do valor escolhido.”
Ainda assim, as simulações iniciais de Bonfà sugeriram que as posições dos muões poderiam ser impulsionadas pela magnetostrição, um fenómeno que faz com que um material mude a sua forma e dimensões durante a magnetização. Para provar isso sem sombra de dúvida, ele se uniu aos laboratórios MARVEL da EPFL e PSI de Nicola Marzari e Giovanni Pizzi.
“Usamos um método de última geração chamado DFT+U+V, que foi muito importante para tornar as simulações mais precisas”, explica Iurii Timrov, cientista do Laboratório de Simulações de Materiais do PSI e coautor do estudar. Este método pode ser usado com parâmetros de Hubbard U no local e V entre locais que são calculados a partir dos primeiros princípios em vez de serem escolhidos empiricamente, graças ao uso da teoria de perturbação funcional de densidade para DFT + U + V que foi desenvolvida no MARVEL e implementada no Pacote Quantum ESPRESSO. “Embora já tivéssemos descoberto que a magnetostrição estava em jogo, ter as informações corretas sobre os blocos de construção da simulação era muito importante, e isso veio do trabalho de Iurii”, acrescenta Bonfà.
No final, a solução do quebra-cabeça foi relativamente simples: a magnetostricção, que é a interação entre graus de liberdade magnéticos e elásticos no material, causa uma transição de fase magnética em MnO a 118K, na qual o local do múon muda. Acima dessa temperatura, o múon desloca-se em torno de uma rede de locais equivalentes – o que explica o comportamento incomum observado em experimentos em altas temperaturas.
Os cientistas esperam que o mesmo possa ser verdade para muitos outros óxidos magnéticos estruturados em rochas. No futuro, explica Timrov, o grupo quer continuar estudando o mesmo material incluindo também efeitos de temperatura, usando outra técnica avançada desenvolvida na MARVEL e chamada aproximação harmônica estocástica autoconsistente. Além disso, e em colaboração com o grupo de Giovanni Pizzi do Instituto Paul Scherrer, esta abordagem será disponibilizada à comunidade através do AiiDAlab interface, para que todos os experimentalistas possam utilizá-la em seus próprios estudos.
Referência: “Localização de múons orientada por magnetostrição em um óxido antiferromagnético” por Pietro Bonfà, Ifeanyi John Onuorah, Franz Lang, Iurii Timrov, Lorenzo Monacelli, Chennan Wang, Xiao Sun, Oleg Petracic, Giovanni Pizzi, Nicola Marzari, Stephen J. Blundell e Roberto De Renzi, 24 de janeiro de 2024, Cartas de revisão física.
DOI: 10.1103/PhysRevLett.132.046701
O estudo foi financiado pela Fundação Nacional Suíça para a Ciência.
